La col·lecció paleontològica, formada inicialment per fòssils procedents de la comarca del Vallès Oriental i alguns representatius de la resta de Catalunya, s’ha vist incrementada per importants donacions. El 2010 es va rebre la col·lecció Viader, amb uns 5000 fòssils de Catalunya i el 2021 es va rebre la col·lecció de 13.900 exemplars de fòssils de coralls de Germán Álvarez.

Cal destacar el material procedent del jaciment Triàsic del Montseny (250 milions d'anys) amb les restes de labirintodonts. Aquest jaciment va ser excavat l'any 1990 i d'ell s'han recuperat les restes de diversos amfibis capitosaures del gènere Paratosuchus sp.

També hi ha restes de vertebrats més moderns, com un fragment de maxil·lar de mastodont (Gomphotheridae), i altres de diferents elefants antics Palaeoloxodon antiquus del Pleistocè de Parets del Vallès, Granollers i Canyamars al Maresme.